紫外-可见区域高转化效率的光频梳有着很多的应用需求。在光钟、量子计算和传感方面，紫外光频梳可用于原子、离子的多重俘获、冷却与态制备跃迁；在系外行星天文光谱定标方面，地球-太阳类似物探测需要波长在400-650 nm之间、梳齿间隔>10 GHz而且可长时间稳定的频率梳；在高精度光谱学方面，宽带紫外光频梳可用于表征和量化气候科学中大气气体和气溶胶中的紫外跃迁[1]。

纳米加工领域的发展有利于设计和制造新型波导结构，在pJ甚至更低脉冲能量下产生超连续谱和光频梳。本文即设计了具备多段非线性的薄膜铌酸锂波导，利用1550 nm波段的90 pJ脉冲产生了跨越330-2400 nm的频率梳，且350-550 nm的能量转化效率为17%。

图1：（a）波导的结构示意图 （b）二次谐波显微镜图像显示波导的三个极化区域（极化周期为2.7 μm、5.0 μm和7.1 μm。红色箭头表示波导被刻蚀的大致位置） （c）（d）光路图 （e）纳米光子波导产生的超连续谱[1]

图1（a）展示了纳米光子波导的结构，整个波导长度为6.6 mm，包括3 mm的非极化区域与3.6 mm的极化区域，极化周期在12.5-2.5 μm范围变化。横截面示意图显示刻蚀部分的顶部宽度为1800 nm，高度350 nm，刻蚀部分的侧边倾角为60度。非极化区域在1550 nm处的波导色散为较小的负色散，在1000 nm以下增加至较大的正色散。

图1（c, d）图为系统光路图，采用100 MHz掺铒激光器泵浦，脉冲宽度接近变换极限130 fs，利用保偏透镜光纤将激光耦合到波导中，耦合损耗大约为10 dB。利用紫外低损耗的反射式显微物镜实现耦合输出，分波段探测生成的光谱。输出如图1（e）所示，绿色曲线为90 mW的泵浦光光谱，蓝色曲线为近红外的超连续谱，红色曲线是紫外到可见光波段的光谱曲线，紫外-可见光谱峰值的30 dB处带宽为555 THz。插图为衍射光栅分散准直后的可见光光谱照片，蓝色虚线为光谱仪的噪声。

图2：（a）测量得到的可见光光谱（红色虚线为10 GHz、40 pJ、50 fs的激光泵浦，其他均为100MHz激光泵浦）,（b）模拟得到的可见光光谱[1]

图2（a）（b）分别为实验测量和数值模拟得到的不同泵浦能量下的可见光光谱，在非极化区域，输入脉冲光谱带宽从30 nm展宽至400 nm；在极化区域，泵浦能量小于10 pJ时即可产生二次谐波(384 THz, 780 nm)、三次谐波(576 THz, 520 nm)和四次谐波(770 THz, 390 nm)。随着泵浦能量增加，高次谐波光谱随之增强，且谱宽增加，直到90 pJ时，350-1000 nm形成无光谱间隔的连续谱。其中，10 GHz的曲线与100 MHz在19-50 pJ能量之间的曲线接近。

图3：载波包络相移测量结果[1]

二次、三次、四次谐波的重叠部分可用于测量载波包络相移，图3显示了620 nm、400 nm以及350 nm处的载波包络相移，绿色虚线为散粒噪声，黑色实线为测量噪声，测量噪底在散粒噪声极限附近，但还包含来源于放大的1550 nm铒光纤激光器的多余噪声，它不受散粒噪声的限制，但在波导中非线性传播时可以被进一步放大[1]。

图4：（a）UV光谱范围 （b）不同极化条件下转化效率的数值仿真结果[1]

图4（a）展示了紫外光谱范围，最短可达330 nm以下，这是目前报道的LN所能产生的包括超连续谱或谐波在内的最短波长，且该光谱的短波截止波长数值与MgO掺杂LN的边带吸收一致，范围在3.4-3.9 eV (320-360 nm)。

紫外-可见光谱(350-550 nm)的平均功率为1.5 mW，泵浦功率为9 mW ( 90 pJ )，转化效率为17%。图4（b）为不同极化条件下模拟得到的350-550 nm的转化效率，由12.5-2.5 μm的红色曲线可知，理想转化效率可以达到更高的20%。

图5（a）数值仿真波导内的光谱变化,（b）波导的极化示意图,（c-f）不同传播距离处的光谱示意图

图5（a）显示了数值仿真得到的波导内光谱变化，在非极化区域内，1550 nm的泵浦光被展宽，此区域也可产生三次谐波。极化区域处，二次谐波开始产生，光谱由低频向高频扩展，四次谐波也随后产生，非极化区域产生的三次谐波随着二次谐波和基频的和频产生也在增强。

综上，本文设计了色散和准相位匹配相结合的纳米光子波导，可以直接获得覆盖330-2400 nm波段的无间隔频率梳，是目前LN所能直接达到的最短波长。本文的结果对于精密光谱学、量子信息处理和光钟应用具有重要的意义。

参考文献：

[1] Tsung-Han Wu, Luis Ledezma, Connor Fredrick, et al. Visible-to-ultraviolet frequency comb generation in lithium niobate nanophotonic waveguides[J]. Nature photonics, 2024, 18: 218–223.

       原文标题 : 超快非线性光学技术之七十三 铌酸锂纳米光子波导产生330-2400nm光频梳